工程师开发了一种方法来确定材料表面的行为

　　设计表面可用作化学反应催化剂的新化合物或合金可能是一个复杂的过程，很大程度上依赖于有经验的化学家的直觉。麻省理工学院的一组研究人员设计了一种使用机器学习的新方法，这种方法消除了对直觉的需求，并提供了比传统方法实际实现的更详细的信息。

　　例如，将新系统应用到一种已经用传统方法研究了30年的材料上，研究小组发现，这种化合物的表面可以形成两种以前没有发现过的新原子构型，而在以前的研究中看到的另一种构型可能是不稳定的。

　　这一发现发表在《自然计算科学》杂志上，论文作者是麻省理工学院研究生杜晓晨、拉斐尔Gómez-Bombarelli教授和Bilge Yildiz教授、麻省理工学院林肯实验室技术人员李林和其他三人。

　　材料的表面经常与周围环境相互作用，其方式取决于表面原子的确切配置，这取决于材料原子结构的哪些部分暴露在外。想象一个有葡萄干和坚果的多层蛋糕:根据你切蛋糕的方式，不同数量和排列的层和水果会暴露在你的边缘。

　　环境也很重要。如果将蛋糕浸泡在糖浆中，使其变得潮湿和粘稠，或者将其放入烤箱中，使其表面变脆和变暗，那么蛋糕表面看起来会有所不同。这类似于材料表面浸泡在液体中或暴露在不同温度下时的反应。

　　通常用于表征材料表面的方法是静态的，从数百万种可能性中寻找特定的配置。新方法可以根据迭代机器学习过程自动选择的一些第一性原理计算来估计所有的变化，以便找到具有所需属性的材料。

　　此外，与现有的典型方法不同，新系统可以扩展到提供有关在操作条件下表面性质随时间变化的动态信息，例如，当催化剂积极促进化学反应时，或者当电池电极充电或放电时。

　　研究人员的方法，他们称之为自动表面重建框架，避免了使用手工挑选的表面样本来训练模拟中使用的神经网络的需要。相反，它从一个原始切割表面的单个示例开始，然后使用主动学习结合一种蒙特卡罗算法来选择该表面上的采样点，评估每个示例站点的结果以指导下一个站点的选择。

　　该团队报告称，在数百万种可能的化学成分和结构中，使用不到5000种第一原理计算，该系统可以准确预测各种化学或电势的表面能。

　　“我们正在研究热力学，”杜说，“这意味着，在不同的外部条件下，如压力、温度和化学势，这些都可能与某种元素的浓度有关，(我们可以研究)表面最稳定的结构是什么?”

　　原则上，确定材料表面的热力学性质需要知道特定单个原子排列的表面能，然后数百万次地确定这些能量，以涵盖所有可能的变化，并捕捉正在发生的过程的动力学。虽然理论上可以在计算上做到这一点，但在典型的实验室规模下，“这是负担不起的”，Gómez-Bombarelli说。

　　他说，研究人员已经能够通过检查几个特定的案例获得良好的结果，但这些案例还不足以提供有关动态特性的真实统计图像。

　　使用他们的方法，杜说:“我们有了新的特征，可以让我们对不同成分和构型的热力学进行采样。我们还表明，我们能够以更低的成本实现这些，使用更便宜的量子力学能量评估。我们也可以对更硬的材料这样做，”包括三组分材料。

　　“这个领域的传统做法是，”他说，“研究人员根据他们的直觉和知识，只测试几个猜测的表面。但我们会进行全面的采样，而且是自动完成的。”他说:“由于需要人类的直觉，我们已经改变了一个曾经不可能或极具挑战性的过程。现在，我们需要最少的人力投入。我们只需提供原始的表面，我们的工具就可以处理其余的工作。”

　　该工具或一套计算机算法，被称为AutoSurfRecon，已经被研究人员免费提供，因此可以下载并供世界上任何研究人员使用，例如，开发新的催化剂材料，例如用于生产“绿色”氢作为替代无排放燃料，或用于新的电池或燃料电池组件。

　　例如，Gómez-Bombarelli说，在开发制氢催化剂的过程中，“部分问题在于，当催化循环发生时，人们并不真正了解它们的表面与体积是如何不同的。所以，这种材料在使用时的样子和在投入使用之前准备好的样子之间存在着脱节。”

　　他补充说:“在一天结束的时候，在催化过程中，负责催化剂起作用的实体是暴露在表面上的几个原子，所以表面在那一刻到底是什么样子真的很重要。”

　　另一个潜在的应用是研究从空气或发电厂排放的二氧化碳中去除的化学反应动力学。这些反应通常是通过使用一种像海绵一样吸收氧气的材料来进行的，所以它从二氧化碳分子中剥离氧原子，留下一氧化碳，一氧化碳可以成为有用的燃料或化学原料。开发这种材料“需要了解表面对氧气的作用，以及它的结构，”Gómez-Bombarelli说。

　　利用他们的工具，研究人员研究了钙钛矿材料锶钛氧化物(SrTiO3)的表面原子排列，这种材料已经被其他人用传统方法分析了30多年，但仍然没有完全理解。他们在它的表面发现了两种以前没有报道过的新的原子排列，他们预测，其中一种被报道过的排列实际上根本不可能发生。

　　Gómez-Bombarelli说:“这凸显了这种方法在没有直觉的情况下也能奏效。”“这很好，因为有时候直觉是错的，人们认为是对的，结果却不是。”他说，这个新工具将使研究人员更具探索性，尝试更广泛的可能性。

　　现在他们的代码已经发布给了整个社区，他说，“我们希望它能给其他用户带来快速改进的灵感”。

　　这个团队包括麻省理工学院的博士生詹姆斯·达姆伍德(James Damewood)、目前在Flagship Pioneering公司工作的杰奎琳·朗格(Jaclyn Lunger)博士，以及现就职于西班牙化学技术研究所的前博士后雷塞尔·米兰(Reisel Millan)。

　　DOI: 10.1038 / s43588 - 023 - 00571 - 7

　　麻省理工学院提供

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　　引用本文:工程师开发了一种方法来确定材料表面的行为(2023,12月7日)

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